李永舫院士孟磊研究员李骁骏副研究员AFM:低电压损失串联有机

来源:love爱博体育平台 作者:爱博体育官方平台下载 发布时间:2022-09-25 04:18:56 1次浏览

  串联有机太阳能电池(TOSC)由具有互补吸收的前后电池组成,是超越单结有机太阳能电池(OSC)的Shockley-Queisser极限的有效器件结构。然而,用于 TOSC前电池的大多数中等带隙(≈1.6 eV)有机光伏材料显示出相当大的电压损失。

  对于m-DTC-Cl-1晶体,根据与相邻分子的不同分子相互作用,存在三种分子,具有多种分子间相互作用。由于这些分子间相互作用,m-DTC-Cl-1实现了由长度为 33.7 Å 和宽度为 15.3 Å 的多个六角框架组成的 3D 网络堆积结构,如图2a所示。在 m-DTC-Cl-2 中,单晶中的分子采用“端到端”堆积,具有 4 种 π-π 相互作用,平均距离为 3.43 Å,这使得这些分子可以形成交叉排列网络结构,进一步推动大网络的层级形成3D互穿网络结构(图2b)。m-DTC-Cl-1和m-DTC-Cl-2在分子堆积特性方面的差异是由于它们分子间相互作用的差异。

  为了研究受体及其共混膜的聚集特性,作者进行了掠入射广角 X 射线散射 (GIWAXS) 测量。对于m-DTC-Cl-1和m-DTC-Cl-2纯薄膜的异构体(图 4a,b),两个受体的π-π堆叠衍射位于1.78 Å -1。这些受体的π-π堆积距离 (d)/CCL(晶体相干长度)对于m-DTC-Cl-1为3.53/27 Å,对于m-DTC-Cl-2为3.53/30 Å。m-DTC-Cl-2的CCL值越大表明m-DTC-Cl-2薄膜在π-π堆积方向上比m-DTC-Cl-1 具有更有序的分子堆积,结果表明 m-DTC-Cl-2 具有更多的有序聚集和结晶度。通过与 PTO2 聚合物给体混合,所有共混膜均显示出主要的正面取向(图 4c-e)。对于PTO2:m-DTC-Cl-2共混膜观察到明显更强和更尖锐的π-π堆积峰,与PTO2:m-DTC-Cl-1共混物相比,PTO2:m-DTC-Cl-2共混物 (27 Å) 中的CCL更长,这有利于垂直方向的电荷传输。

  如图 5a、b 所示,PTO2:m-DTC-Cl-1 共混膜表现出较大的聚集体,均方根 (RMS) 粗糙度值为 2.57 nm,在激子扩散和解离中起不利作用。而 PTO2:m-DTC-Cl-2 共混膜的 RMS 值较小,为 1.95 nm,有利于改善界面层之间的接触。在图5c、d的TEM图像中也可以观察到相同的现象,基于m-DTC-Cl-1的共混膜显示出过多的聚集域,而基于m-DTC-Cl-2的共混膜显示出纳米级相分离,具有适当的 尺寸。因此,PTO2:m-DTC-Cl-2 薄膜的较高结晶度和适当的相分离结构是更有效的电荷提取和激子解离的原因。

  对于TOSC后电池的应用,作者合成了一种称为BTPV-4Cl的超窄带隙 SMA(图 6a),通过使用氯取代的 A-端基代替BTPV-4F中的氟取代基。然后作者采用 PTB7-Th:BTPV-4Cl 作为后电池活性层(它们的分子结构如图 6a 所示)。TOSC 的器件结构和相应的能级图如图6b、c所示。由于两个子电池的E loss降低和互补吸收(图 6d),最佳TOSC实现了18.8%的高PCE,Voc为1.69 V ,Jsc为15.1 mA cm -2,FF 为 73.8%,如图 6e 所示。图 6f 显示了TOSC中子电池的EQE光谱。前后子电池的集成Jsc分别为14.86和15.09 mA cm -2,表明两个子电池中的光电流产生高度平衡。高且平衡良好的Jsc可归因于前后子电池的互补吸收光谱。

  总结,作者设计并合成了两种中等带隙异构受体m-DTC-Cl-1和m-DTC-Cl-2,在其IC端基上具有不同的氯取代位置,用作TOSC中的前电池受体。结果证明氯异构化策略是调整受体形态和电子特性的有效方法,m-DTC-Cl-2是一种有效的中带隙受体,可用于串联OSCs的电池。

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